Die reeks vind plaas vier jaar na die gebeure van Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, waartydens die magiese meisie Nanoha Takamachi 'n jong meisie met die naam Vivio gered en aangeneem het, wat die reïnkarnasie van die Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht is. Na haar vierde laerskooljaar, kry Vivio haar eie intelligensietoestel, Sacred Heart, en kry sy die krag om te transformeer met haar volwasse Sankt Kaiser-modus. Sy kom gou agter 'n meisie met die naam Einhart Stratos wat, net soos Vivio, die afstammeling is van 'n ander Sankt Kaiser-heerser, Claus GS Ingvalt. Namate Einhart vasbeslote is om te bewys dat haar gevegstyl die sterkste is, maak Vivio haar bevriend en neem hy saam met haar vriende 'n toernooi aan vir vechtkunsten waar hulle teen verskillende magiese teenstanders veg en meer leer oor hul lewens in die verlede.
